稳定Mo同位素体系已被越来越多地用于研究俯冲相关的壳-幔物质循环过程，这主要基于俯冲板片释放的流体相对富集重Mo同位素，而俯冲沉积物和残余洋壳熔体相对富集轻Mo同位素。然而，Mo同位素在岩浆演化过程，如晶体-熔体分异和熔体-流体相互作用中的行为仍然存在较大争议。如前人对爱琴海岛弧火山岩系列研究发现，角闪石和黑云母等矿物分离结晶会造成残余熔体相对富集重Mo同位素，然而对小安德列斯岛弧火山岩系列的研究并没有发现明显Mo同位素分馏。高硅花岗岩可在相对高温（高达900 ℃）下形成，在相对低温（低至< 600 ℃）下固结，因此能够记录非常长的岩浆演化历史。这种长期的岩浆房演化通常伴随着晶体-熔体分异、流体饱和及移除等过程。因此，高硅花岗岩是研究岩浆演化过程中Mo同位素行为的理想对象。
针对上述科学问题，中国科学院广州地化所、深地科学卓越创新中心岩石学学科组博士后范晶晶、王强研究员及其合作者选择对藏南冈底斯岩基中一套同源且分异的高硅花岗岩系列岩石（黑云母花岗岩+含石榴石二云母花岗岩）开展详细的全岩及单矿物Mo同位素研究，主要取得了以下进展：
1. 阐明了晶体-熔体分异过程：黑云母花岗岩具有低的Mo含量（0.02~0.07 ppm）和高的δ98/95Mo比值（-0.54~0.22‰），含石榴石二云母花岗岩具有相对高的Mo含量（0.03~2.12 ppm）和低的δ98/95Mo比值（-0.97~-0.41‰），这种随岩浆分异程度增加Mo含量升高，Mo同位素组成变轻的变化趋势（图1a-b），主要是富重Mo同位素的长石、黑云母和磁铁矿等矿物分离结晶的结果（图1e）。这种与前人研究不一致的矿物-熔体Mo同位素分馏，主要受控于硅酸盐熔体的化学组成。
图1. 正嘎花岗岩全岩Mo体系与元素相关性（a-d）及矿物-全岩（e）、矿物-矿物（f）间Mo同位素分馏图解
2. 揭示了矿物间Mo同位素不平衡机理：正嘎花岗岩共存的矿物间Mo同位素分馏并未落于斜率为1的平衡线上（图1f），表明矿物间Mo同位素的不平衡。这种不平衡并不是因为存在化学扩散或热扩散，而是高硅晶粥体中，由于熔体高的粘度以及晶体与残余熔体间低的密度差导致的不同层位结晶矿物堆积的结果。
3. 查明了熔体-流体反应过程：从正嘎黑云母花岗岩到含石榴石二云母花岗岩，Mo同位素降低的趋势并不是线性的（图1b），其中含石榴石二云母花岗岩可根据其Mo体系与重稀土元素Y（图1c-d）、Ho、Dy的变化划分为两组，这与该两组岩石内分别出现的岩浆型石榴石和热液型石榴石相一致，分别是熔体继续分离结晶和最后固结阶段相对封闭体系下熔体-流体反应的结果，前者造成熔体δ98/95Mo比值进一步降低，而后者则抑制了该比值进一步降低（图2）。
图2. 正嘎花岗岩晶体-熔体分异与熔体-流体作用过程Mo同位素分馏模拟
因此，高硅花岗岩的Mo同位素变化主要是晶体-熔体-流体共同作用的结果，这三相的分离对于理解大陆地壳分异以及金属成矿具有重要意义。在早期岩浆演化过程中，晶体-熔体分异占主导地位，相对低的岩浆黏度可以促使晶体有效结晶分离；而在中-上地壳高黏度的硅质晶粥体系统中，由于不能有效分离而导致的晶体堆积通常会造成矿物间同位素的不平衡；从晶粥体中提取的间隙熔体会进一步分离结晶，并与岩浆晚期饱和流体共存，该流体能否从体系中逃逸主要取决于熔体的结晶度，而高结晶度（>75vol.%）下的流体围陷则会造成岩浆固结阶段的熔体-流体反应（图3）。
图3. 正嘎花岗岩岩浆房晶体-熔体-流体演化过程
综上，Mo同位素体系可作为示踪高硅花岗岩岩浆演化过程的有效工具。 相关研究成果近期发表在国际地球化学权威期刊Geochimica et Cosmochimica Acta上，该研究受中科院战略性先导科技专项、第二次青藏科考、国家自然科学基金、中国博士后科学基金和所长基金等项目的联合资助。
论文信息：Fan Jing-Jing (范晶晶), Wang Qiang* (王强), Ma Lin (马林), Li Jie (李杰), Zhang Xiu-Zheng (张修政), Zhang Le (张乐), Wang Zi-Long (王子龙), 2022. Extreme Mo isotope variations recorded in high-SiO2 granites: Insights into magmatic differentiation and melt–fluid interaction. Geochimica et Cosmochimica Acta, in press.
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