近日,中国科学院深圳先进技术研究院材料所喻学锋、刘延亮团队,在高水平国际学术期刊Nano Research在线发表研究论文“CsPbBr3-DMSO merged perovskite micro-bricks for efficient X-ray detection”。该成果聚焦钙钛矿直接型X射线探测器中全无机钙钛矿厚光敏层制备困难的科学问题,首次合成了性能比肩单晶的高质量全无机钙钛矿晶片,成功实现了高效直接X射线探测及扫描成像。本工作为制备高灵敏、高分辨直接X射线探测器提供了新的技术路线,在高端医疗影像诊断领域具有巨大的应用潜力。
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X射线探测被广泛用于医学影像诊断、工业无损检测、核反应监测等领域,与我们的生活息息相关。目前商用的间接X射线探测器存在二次光电转化效率低、可见光色散等难以克服的问题,导致探测灵敏度低、辐射剂量高、空间分辨率差。相比之下,基于半导体材料的直接X射线探测器可通过一次光电转换,直接将X射线转换成电信号,因此可具有更高的光电转换效率、探测灵敏度和空间分辨率。发展新型高效半导体光电转换材料是直接X射线成像探测器走向应用的关键。
全无机金属卤化物钙钛矿具有X射线衰减系数大、载流子迁移率高、载流子寿命长、材料稳定等优点,在直接X射线探测领域备受关注。为了充分吸收高能X射线,钙钛矿活性层的厚度应该达到数百微米。钙钛矿单晶是直接X射线探测的理想材料,但是其生长耗时长,且无法获得大面积、尺寸可控的单晶。此外,由于无机钙钛矿前驱体在溶液中的浓度低,材料利用率低,通过溶液法也很难制备出满足要求的钙钛矿厚膜。将钙钛矿粉末压实形成多晶钙钛矿晶片可以构建尺寸、厚度可调的钙钛矿X射线探测光敏层,但由此制备的多晶无机钙钛矿晶片通常含有许多空隙和晶界,严重影响了X射线探测器的效率及工作稳定性。
针对上述问题,结合之前的研究基础,喻学锋、刘延亮课题组从提升钙钛矿结晶度、降低钙钛矿晶片缺陷密度出发,发展出用于高性能X射线探测器的全无机钙钛矿晶片。通过机械研磨法可获得CsPbBr3粉体,进一步在少量DMSO中培养可产出大量具有立方形状、高结晶度和优良光电性能的CsPbBr3微晶。此外,合成过程中微量的DMSO通过Pb-O键结合到CsPbBr3微砖表面形成CsPbBr3-DMSO络合物。在热压加工过程中,络合物释放的DMSO蒸汽不仅可以促进CsPbBr3晶粒生长,还能在100 ℃的低温下促进CsPbBr3微砖融合成致密的晶片,从而提高电荷传输性能,获得高效钙钛矿直接X射线探测器,灵敏度可达14,430 μC Gyair –1 cm–2,检出限为564 nGyair s–1,具有良好的工作稳定性。
这项工作为钙钛矿材料开拓了新的应用方向,同时也为高质量钙钛矿晶片的制备提供了一种有效策略,具有很大科学和应用价值。
喻学锋研究员和刘延亮副研究员为本文通讯作者,史桐雨博士生为本论文第一作者,刘文俊硕士生为本文的共同第一作者。
全无机钙钛矿晶片的制备及其应用于高灵敏直接X射线探测
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