光能易获取、能量充足，是公认的未来人类最安全、最绿色、和最理想的替代能源之一。天然光合作用可以直接利用光能固定空气中的CO2合成有机物，但光合作用的效率较低（通常低于1%）。近年来发展的半导体材料-微生物人工杂合体系，同时结合了高效捕获光能的半导体材料和高特异性催化的微生物细胞，已经成功实现：（1）使不能利用光能的微生物能利用光能（从不能到能）；（2）提高天然光合作用效率（从低效到高效）。但目前，材料吸收光能产生的电子，仅有小部分被微生物细胞利用，因此杂合体系光能到化学能的转化，还远未发挥其潜在优势，其根本原因是材料-微生物界面能量和物质传递和转化机制不清、效率低。
北京时间12月23日，南方科技大学机械与能源工程系陈熹翰课题组与中国科学院深圳先进技术研究院合成所材料合成生物学研究中心高翔课题组在ACS Energy Letters合作发表题为 “Ultrafast electron transfer in Au–Cyanobacteria Hybrid for Solar to Chemical Production” 的文章。该工作构建了金纳米颗粒-蓝细菌杂合体，将光能驱动CO2合成化学品的效率提高14%。通过瞬态吸收光谱直接观察到金纳米颗粒（Au）吸收光能产生的电子，可以直接被蓝细菌细胞快速吸收。为解析电子在材料-微生物界面传递机制提供基础。南方科技大学博士生胡秋实、深圳先进技术研究院研究助理胡海涛、博士后崔蕾为文章的共同第一作者。南方科技大学陈熹翰副教授和深圳先进技术研究院高翔副研究员为文章共同通讯作者。
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文章链接：https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c02707
作者首先在蓝细菌中构建了甘油的合成通路，该途径以卡尔文循环（CBB）中间代谢物磷酸二羟丙酮（DHAP）为底物，消耗一分子的还原力合成甘油，该工程菌命名为XG608。在光照条件下，成功将CO2固定并转化为甘油。在此基础上，作者向培养体系中添加金纳米颗粒，利用共培养构建了金纳米颗粒-蓝细菌的杂合体，通过吸收光谱分析，观察到杂合体中同时具有金纳米颗粒和蓝细菌的特征吸收峰。此外，金纳米颗粒在525 nm附近吸收较强，与蓝细菌的吸收光谱性能互补，可以潜在提高杂合体的光能捕获效率。通过测试，在光照的条件下，与纯蓝细菌体系相比，杂合体生物量增长了10%，甘油产量增长了14.6%。进一步通过扫描透射电子显微镜 (STEM) 结合能谱(EDS) 分析，发现金纳米颗粒分布在蓝细菌细胞内，有利于材料光生电子向微生物细胞的传递。
图 1. 金纳米颗粒-蓝细菌杂合体提高光能驱动CO2固定合成甘油的效率。
随后作者对杂合体展开了原位瞬态光谱学分析（TA），当金纳米颗粒与工程菌XG608结合时，在2 ps内观察到更快的动力学衰减，而在4 ps后动力学衰减变慢，表明金纳米颗粒吸收光能产生的电子可以快速的被工程菌吸收。进一步研究发现，当加入光系统II抑制剂DCMU后，这种衰减特征消失（光系统II功能缺失突变体中也观察到相同结果）。有意思的是，金纳米颗粒电荷转移似乎只在活细胞中可行，黑暗条件，金纳米颗粒TA动力学特征不变，电荷转移过程停止。作者推测，只有活细胞才能作为电子受体来接收光激发的电子。
图 2. 金纳米颗粒-蓝细菌杂合体原位瞬态吸收光谱分析。
基于以上的研究，作者提出光激发金纳米颗粒提供了额外电子被光合电子传递链上潜在电子受体接收，进入光合电子传递链，提高光能利用效率，进而提高光能驱动CO2固定合成化学品的效率。
图3.金纳米颗粒-蓝细菌杂合体界面电子传递。
该研究得到了科技部合成生物学重点研发计划、国自然重点项目和面上项目、深圳市基础研究专项重点项目和深圳合成生物学创新研究院的经费支持。
PI与课题组简介：
高翔，副研究员，博士生导师，获批中科院人才引进计划青年项目。团队研究领域为材料合成生物学，实验室主要方向：设计和构建材料-微生物人工杂合体，以材料“武装”细菌，构建人工“光细胞”，研究其构筑原理，提高光能驱动空气中CO2固定合成化学品的效率。近年来以第一作者和通讯作者（含共同）在Nature Chemistry、Energy & Environmental Science、Science Advances、Metabolic Engineering 等发表多篇文章，“谷歌学术”引用超过1000次。主持国自然面上项目、深圳市重点项目、参与国自然重点项目和合成生物学重点研发计划等。长期招收相关方向的博士后和联合培养的博士生，欢迎联系：gaoxiang@siat.ac.cn。
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